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行业动态|中科院大气物理所王莉莉副研究员研究揭示我国东北露天秸秆焚烧排放的颗粒物理化及光学特征
发布时间：2020-05-25
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近日，中国科学院大气物理研究所王莉莉副研究员基于2018年4月开始进行的野外露天秸秆焚烧实验的最新研究成果发表于 Science of the Total Environment 期刊，此次成果为厘清东北露天秸秆焚烧对重霾污染贡献提供有力的科学依据，同时也为未来在保证空气质量的前提下，利用数值模型在扩散有利的气象条件下有序引导秸秆计划焚烧提供科学数据。
合作单位：中国环境科学研究院、首都师范大学、国家卫星气象中心、北京市人工影响天气办公室、伦敦国王学院等
第一作者：王庆鲁（硕士研究生）
通讯作者：王莉莉副研究员、程苗苗博士
原文链接：https://doi.org/10.1016/j.scitotenv.2019.136304
背景介绍
露天秸秆焚烧排放的颗粒物以及污染性气体严重影响区域空气质量和人体健康。近几年我国秸秆禁烧管理虽成效显著，但东三省秸秆焚烧仍较突出，是导致该地区重霾污染的重要因素之一，随着针对不利扩散气象条件影响严重的秋冬季管控措施加强，2016年之后露天焚烧集中季节逐渐转变为春季，给该季节良好的空气质量带来较大隐患（Wang et al., 2020）。但该地区针对露天秸秆燃烧排放的颗粒物理化及光学特征仍缺乏系统性研究。
成果概况
团队通过自主搭建的高时间分辨率便携式野外烟气监测装置，对典型农作物（水稻、玉米）的焚烧的烟气进行了现场采样和分析，主要研究了中国东北地区田间露天秸秆焚烧颗粒的物理、化学及光学性质的瞬时和综合特征，具体分析了颗粒物数浓度粒径分布，PM2.5化学成分以及黑碳（BC）和棕碳（BrC）的吸光系数等内容。其中突出贡献是首次利用多波段手持黑碳仪（MA200）研究了秸秆在不同燃烧状况下黑碳和棕碳的吸收特征。
图1. (a)玉米秸秆（4号火）和(b)稻草（5号火）的▵CO2和▵CO混合比，MCE（Modified combustion efficiency，修正燃烧效率），粒度分布以及数浓度和体积浓度的时间序列。N250–1000和N1000–2500分别代表250至1000 nm和1000至2500 nm的颗粒物数浓度。V250–2500表示250至2500 nm的总体积浓度。（▵表示燃烧排放浓度，也即是秸秆焚烧时观测浓度减去没有秸秆燃烧时的浓度）
如图1所示，最高颗粒物数浓度出现在明烧阶段，燃烧过程中，颗粒物数浓度主要集中在细颗粒（Dp ≤ 2500 nm）上，尤其是超细颗粒（Dp ≤ 1000 nm）；N250-1000 颗粒的数量明显高于 N1000-2500 颗粒。平均而言，整个燃烧过程中的 250-2500 nm 的颗粒数浓度与背景颗粒相比高出约8倍。
图2. 不同阶段的粒度分布。(a)完全燃烧过程（线性），(b)整个燃烧过程（log-log），(c)明烧阶段（线性）和(d)焖烧阶段（线性）
团队为了确定田间生物质燃烧的颗粒物数浓度（250 nm < Dp < 10000 nm）在数量浓度和体积浓度方面是否高于气溶胶背景水平，分析了整个燃烧过程中不同燃料的 250-32000 nm 颗粒的平均粒径分布。从图2(a)和(b)可以看出水稻释放颗粒物数浓度高于玉米；图2(c)和(d)表明，明烧阶段释放出了大部分的颗粒物，其平均数浓度比焖烧阶段要高出约2倍。
图3. 每次实验的PM2.5中主要成分的质量百分比
表1. 与其他地方报告的类似测量结果相比，本研究将主要成分的质量分数重构为PM2.5质量
通过实验分析发现，PM2.5中OC成分最高， EC比例在5.3 %~10.8 %之间；水溶性粒子成分中 Cl- 最高， K+ 其次。团队还发现，表1中来自野外露天燃烧的 PM2.5 中的 OM、EC、K+、Cl- 的比例范围与实验室所做实验产生的结果相似。其中，在玉米秸秆燃烧实验中发现了较高的 K+ / EC 和 K+ / OC 比。
图4. 将燃烧的农作物残渣在375和880 nm波长处的吸收Ångström指数（AAE）绘制为修正的燃烧效率（MCE）的幂函数。不同颜色代表不同生物质类型
实验证实，当不同农作物秸秆在较低温度（焖烧阶段）燃烧时，BrC吸光占比更大。如图4所示，AAE与MCE呈大致负相关（r = -0.77），表明与明烧（MCE ≥ 0.9）相比，焖烧（MCE < 0.9）更有利于BrC的产生。所以， AAE和MCE的关系与不同燃烧条件下的BrC和BC比例密切相关。
图5. 总颗粒中的BrC和BC在特定波长处的光吸收系数和光吸收占比。(a)水稻(a1，a2)和玉米秸秆(a3，a4)的整个燃烧过程、(b)水稻(b1，b2)和玉米秸秆(b3，b4)的明烧阶段、(c)水稻(c1，c2)和玉米秸秆(c3，c4)的焖烧阶段
图5(b)和(c)显示了在明烧阶段和焖烧阶段，不同农作物燃烧产生的总颗粒光吸收曲线中的BC和BrC吸收以及特定波长下BC和BrC的光吸收占比。在明烧阶段，BC和BrC的吸收系数高于焖烧阶段，而BrC对总颗粒光吸收的贡献较低。
图6. BrC相对于 EC / OC 和AAE的吸收贡献（黑色符号代表375 nm，红色符号代表470 nm，蓝色符号代表528 nm。每个点代表每次燃烧实验）
在这项研究中，团队直接基于EC / OC和AAE，对生物质燃烧气溶胶中的棕碳吸收系数参数化，如图6(a)所示，BrC在375 nm，470 nm 和 528 nm 处的吸光占比与EC / OC表现出相当好的相关性（r375 = -0.84，r470 = -0.73，r528 = -0.63）；如图6(b)所示，BrC在375 nm，470 nm和528 nm处的吸光占比随AAE的增加而增加（r375 = 0.94，r470 = 0.93，r528 = 0.90）。BrC吸光占比随AAE的增加而增加，在 375 nm 处观察到BrC贡献最多。
主要结论
1. 农作物焚烧释放的颗粒物主要集中在细粒子（280 nm）中，且明烧释放的颗粒物数浓度高于焖烧，总颗粒数浓度比背景值高出约8倍。
2. PM2.5化学组分中，碳质气溶胶组分（包括OC和EC）占比最高（50 %），其次是水溶性离子中Cl-和K+这两类主要示踪离子（10 %）。研究得出对于评估生物质燃烧贡献很重要的 OC / EC , K+ / OC 和 K+ / EC 的定量结果。
3. 燃烧平均吸收Ångström指数（AAE）为2.1，而棕碳AAE为4.7；水稻和玉米秸秆燃烧排放棕碳吸光系数占总吸收分别是 65 % 和 60 %（375 nm 波段）。
4. 燃烧状态影响碳质气溶胶光学性质，AAE和修正燃烧效率（MCE）成显著反比，且明烧阶段排放的黑碳和棕碳的吸光系数都高于焖烧阶段，但是棕碳吸光占比却相反；此外，棕碳吸收系数的参数化显示，棕碳吸光占比与波长和 EC / OC 成反比，与AAE成正比。
其他
参考文献：Wang L., X. Jin, Q. Wang, H. Mao, Q. Liu, G. Weng, and Y. Wang, 2020: Spatial and temporal variability of open biomass burning in Northeast China from 2003 to 2017. Atmospheric and Oceanic Science Letters, 1-8.
文献链接：https://doi.org/10.1080/16742834.2020.1742574
现场工作照
A portable PM2.5 filter sampler (Model Omni, BGI Inc., USA)
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2、【DRI 2015 多波段有机碳/元素碳分析仪（此为 DRI 2001A 的升级版）】
A thermal carbon aerosol analyzer (DRI Model 2001A, Desert Research Institute, USA)
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3、【11-D 便携式颗粒物粒径谱仪(此为11-C的升级版)】
A Grimm optical particle counter model OPC 11-C (Grimm Aerosol Technik GmbH & Co. KG, Ainring, Germany)
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4、【MA200 microAeth®多波段微型黑碳仪】
A newly developed multi-wavelength aethalometer (model MA200,Aethlabs, United States)
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